【文章概述】

不稳定的电极/固体电解质界面和内部锂枝晶穿透阻碍了固态锂金属电池的广泛应 用，这就要求操作技术准确地揭示其机理。本文，中科院化学所文锐研究员，万立骏院士原位光学显微镜观察凝胶聚合物电解质中的锂电镀/剥离过程揭示了相应的动态演变。随着电流密度的增加，均匀的锂矿床逐渐演化为苔藓状树枝状锂枝晶。值得注意的是，锂剥离后，锂枝晶上原位形成的固体电解质界面层（SEI）明显被捕获。定量分析还探讨了SEI壳层的物理化学性质和良好的局部离子导电性。诱导原位形成模量提高的SEI壳层，使Li析出物密集均匀地包裹，能有效地调控无枝晶行为。深入了解锂枝晶演化及其功能SEI壳层将为SSLMBs的基础研究和未来优化提供更重要的信息。

【文章要点】

1）随着电流密度的增加，均匀的锂沉积逐渐演变为苔藓状和枝状锂枝晶。值得注意的是，Li枝晶上原位形成的固体电解质界面(SEI)壳层在Li剥离后被明显捕获。

2）通过定量分析，研究人员探讨了SEI壳层的物理和化学性质，以及有利的局部离子导电性。研究发现，诱导具有增强模量原位形成的SEI壳层可以将Li析出物致密而均匀地包裹起来，可以有效地调节无枝晶行为。

GPE中铜电极在Li镀/剥离过程中的结构演变和反应机理示意图

【总结】

用原位光学显微镜观察了GPE中Li的镀/剥离过程，成功地阐明了Li枝晶形成的途径和动力学。随着镀锂过程中电流密度的增加，三种主要的形貌由均匀的锂沉积演变为苔藓状的锂枝晶，然后演变成树枝状。在锂剥离过程中，可以在沉积锂的同一位置捕获一个空心结构的SEI壳层。进一步定量表征了完全剥落的球形SEI壳层，揭示了其物理化学性质，如形貌、机械模量和局部离子电导率。导电AFM探针结合EIS检测到的离子导电特性为直接采用原位自然生长的SEI外壳作为SSE提供了概念基础。采用高模量、高离子导电率的原位生成SEI壳层，使Li沉淀层致密、均匀地包裹，可以有效地均匀Li的沉积/溶解，达到抑制Li枝晶的目的。本文的研究对Li枝晶演化及其SEI壳层形成的界面过程提供了深入的了解，有助于理解SSLMBs的降解机理。

【文章信息】

Yang Shi, et al, Revealing Interfacial Evolution of Lithium Dendrite and Its Solid Electrolyte Interphase Shell in Quasi-Solid-State Lithium Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202001117

https://doi.org/10.1002/anie.202001117