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【研究背景】传统的锂离子电池健康状态（SOH）估计方法通常依赖于基于模型的策略或需要复杂特征工程的数据驱动技术。尽管现有方法已显著提升SOH的预测精度，但在处理短时数据段、动态工况及模型可解释性方面仍存在挑战。例如，传统模型难以从初始充电片段中有效提取与电池老化强相关的特征，且依赖完整充放电数据，导致实时应用受限。近期研究表明，通过微分容量分析（dQ/dV）可揭示电极材料相变过程与老化机制的关联，但如何将其与高效深度学习模型结合仍缺乏系统性探索。此外，现有的方法，如长短期神经网络（LSTM），虽能捕捉时序依赖，但其复杂的门控结构增加了计算负担，限制了在资源受限的电池管理系统（BMS）中的部署。
【工作简介】近日，广东工业大学施志聪教授团队联合英国阿尔斯特大学郑慧如教授、沙特国王大学Abdullah N. Alodhayb教授开展了国际合作研究，团队通过选取充电段初始数据作为深度学习神经网络特征，结合dQ/dV处理分析正负极材料的相变过程和老化信息，并采用门控循环单元（GRU）进行SOH估计。经dQ/dV处理后，使用三个数据集的完整充电段数据进行SOH估计，估计结果的决定系数R²分别从0.79、0.47、0.83提升至0.96、0.97、0.99。以GRU替代长短期记忆网络（LSTM）后，使用数据集1和2前两分钟数据估计结果的R²分别从0.32、0.37提升至0.93、0.80，表明GRU可显著提高短时数据段的预测精度。该方法不仅提升了估计精度，还增强了模型可解释性和应用潜力。相关成果发表于国际顶级期刊Journal of power source上，谢昱和罗锴为共同第一作者，郑慧如、Abdullah N. Alodhayb和施志聪为通讯作者。
【内容表述】作者采用的锂离子电池测试数据集由同济大学提供，包含130组商用圆柱形电池的充放电数据。数据集所用电池型号为18650锂电池。测试条件涵盖多温度环境（25℃、35℃、45℃）和高倍率充放电（0.5C至4C），高度模拟实际应用场景。
将130组商用圆柱形电池的充放电数据划分为三个数据集。随着使用时间的增加，电池的充放电行为与容量变化呈现出一定的规律性。图1展示了电池老化过程中充电电压随容量增加的变化趋势和容量衰减情况，三个数据集均表现出相同的行为特征：随着电池老化，充电曲线向高电压、低容量方向偏移，即在相同电压下，老化电池的容量明显低于循环次数较少的正常电池。所有数据集的电池容量均从100%下降至71%，且高温环境（35℃和45℃）在一定程度上缓解了容量衰减，表明温度是影响电池循环寿命的关键因素之一。
图1 充电曲线衰减趋势和电池容量衰减情况。（a, d）数据集1，（b, e）数据集2，（c, f）数据集3
为了增强特征数据与容量之间的相关性，必须对数据集中的充电段数据进行dQ/dV处理，以挖掘正负极活性材料的相变过程和电池运行过程中的老化信息，从而关联老化行为的底层衰减机制，并从材料层面解释老化原因。三个数据集的IC曲线变化如图2a、b和c所示，所有曲线均表现出显著变化，随着循环次数的增加，曲线向高电压和低dQ/dV方向偏移。
数据集1的电池采用NCA正极和石墨/Si负极，其中一个电池的首末圈IC曲线变化趋势如图2d所示。曲线峰位向右偏移，表明各相变过程对应的平台电压升高，同时电池内阻略有增加。五个特征峰均随循环衰减，其中特征峰1和2衰减最为显著，反映了电池负极活性材料的损失，导致各相变过程的参与电量减少。在锂嵌入/脱嵌过程中，NCA从六方晶系向单斜晶系相变区域的电压平台相对于Li/Li+为3.75 V，而单斜晶系向立方晶系以及立方晶系向六方晶系的相变电位分别为4.00 V和4.20 V，分别对应特征峰3、4和5。这三个峰的形态和大小发生变化，表明电池正极活性材料的损失。基于上述结果，电池正负极材料均存在损失，同时活性锂离子因副反应和SEI膜生长而减少。
数据集2的电池采用NCM正极和石墨/Si负极，其中一个电池的首末圈IC曲线变化趋势如图2e所示。与数据集1类似，IC曲线峰位也向右偏移，表明电池内阻略有增加。五个特征峰均随循环衰减，但其衰减程度较数据集1更为缓和。与特征峰3、4和5相比，特征峰1和2的衰减更为明显，表明数据集2的电池同样存在正负极活性材料的损失，导致各相变过程的参与电量减少。此外，活性锂离子也存在损失，但总体而言，数据集2的活性材料和活性锂离子损失情况优于数据集1。
数据集3的电池采用NCM+NCA混合正极和石墨负极，其中一个电池的首末圈IC曲线变化趋势如图2f所示。IC曲线的每个峰均显著右移，表明各相变过程对应的平台电压显著升高，反映了电池内阻的大幅增加。四个特征峰均随循环显著衰减。特征峰1（3.50 V）、峰2（3.68 V）和峰3（3.96 V）分别对应石墨负极的脱锂反应、NCM/NCA正极的嵌锂反应以及三元材料的副反应。特征峰4由于内阻较高，因此相应的相变过程转移至恒压充电阶段，导致该峰从IC曲线中消失。综上所述，电池内阻的显著增加、正负极活性材料的损失以及副反应和SEI膜生长导致的活性锂离子损失共同导致了电池的容量衰减。
图2 IC曲线整体衰减趋势和首末圈循环衰减对比。（a, d）数据集1，（b, e）数据集2，（c, f）数据集3
在从电化学和材料角度提取数据特征后，为了从更多角度描述老化行为并降低随机误差的风险，从IC曲线中提取了六项特征：方差、偏度、最大值、最小值、平均值和峰度。二次特征提取后，一个电池的六项特征数据分布与容量衰减情况如图3所示。
图3 特征与容量衰减情况。（a）方差，（b）偏度，（c）最大值，（d）最小值，（e）平均值，（f）峰度，（g）容量。
从图3可以看出，上述六项特征值与容量衰减高度相关，且均呈现出从大到小的变化趋势。使用皮尔斯相关系数分析特征值与容量的相关性，相关性热力图由图4所示。从图4可知峰度与容量的皮尔森相关系数较低，绝对值为0.63，且在大约400次循环后呈现出相对明显的上升趋势，表明数据中的极值增加，这意味着电池循环寿命的中后期出现了更多的极端情况。其他五项特征值与容量的Pearson相关系数分别为0.97、0.97、0.95、0.97和0.99，证明了所提取的特征与容量衰减情况关联度极高。
图4 特征值与容量的Pearson相关系数
SOH估计结果从两个角度进行分析。首先，使用相同的GRU神经网络模型对比dQ/dV处理数据与未处理数据的结果；其次，使用相同数据集对比GRU神经网络模型与LSTM神经网络模型的结果。
dQ/dV处理数据与未处理数据的对比结果如表1所示。与未处理数据相比，dQ/dV处理数据的估计误差显著降低。在数据集1中，完整恒流充电数据条件下，RMSE、MAE和MAPE分别从85.02、69.08和0.024降至40.72、25.39和0.0088，R²从0.76提升至0.96。为验证方法的有效性，对前10分钟和前2分钟数据采用相同处理方式进行训练对比，结果表明前10分钟和前2分钟数据也呈现相同趋势。在数据集2和数据集3中，处理后的数据同样表现出更优性能。数据集2的RMSE、MAE和MAPE均降低50%以上，R²从0.47提升至0.97。同时，数据集3的各项指标也得到显著优化。这证明通过dQ/dV进行数据特征提取有助于提高锂离子电池SOH估计精度。其原因在于，dQ/dV处理后的电压-容量数据转换得到的IC曲线能够反映电池充电过程中的电压平台，这些平台由相应的特征峰表示，进而推导出正负极活性材料的相变过程，并通过关联活性材料本身的相变与衰减来估计锂离子电池的SOH衰减。
同样，随着数据覆盖时间段的增加，估计精度持续提高。前2分钟、前10分钟和完整充电段的MAPE最大值分别为2.5%、1.3%和0.88%。在本研究中，更多的数据覆盖了正负极活性材料更多的相变过程。这可以为模型学习提供不同电压下材料相变和衰减的更多信息，从而实现更高的估计精度。
表1 经dQ/dV处理前后估计结果
GRU与LSTM的对比结果如表2所示。在相同数据集条件下，GRU获得的估计结果比LSTM具有更高的准确性。具体而言，在相同时间段的数据中，GRU在各项指标上均优于LSTM，表明GRU的预测值更接近真实值。例如，在数据集1和数据集2的前2分钟数据中，LSTM的R²仅为0.32和0.37，而GRU的R²分别达到0.93和0.80，分别提高了约190.63%和116.22%，这表明在数据段覆盖时间较短时，GRU的预测精度高于LSTM。
表2 GRU和LSTM模型估计结果
经dQ/dV处理的不同数据量下的电池容量估计结果如图5所示。随着数据量的增加，三个数据集的真实值与预测值均较为接近。在数据集2中，前2分钟数据量的R²相比其他两种情况显著降低。基于前文对数据集的详细分析，推测数据集2的电池衰减情况较好，因此循环前后的数据量在前2分钟内变化不明显，表现相对一般。而通过前10分钟甚至更长时间的数据量，电池的特征峰有足够的时间和电压发生更显著的变化，从而表现出更好的性能。
图5 经dQ/dV处理的不同数据量的容量估计结果
图6展示了结合所有特征提取方法和两种模型的三个数据集的估计误差结果。总体而言，数据集2的估计误差波动较大。结合上述分析和图8c中的估计结果，可以推断数据集2中的电池衰减情况较好，估计SOH的方差较大，这使得模型训练更加困难。因此，与数据集1和数据集3的情况相比，前2分钟数据量的估计精度下降更为显著。
图6 GRU和LSTM在各数据集上的容量估计结果。（a）数据集1，（b）数据集2，（c）数据集3。
【主要结论】在本研究中，作者提出了一种数据处理方法，通过使用初始充电段数据进行dQ/dV处理，并利用六项统计量进行特征增量，最终采用GRU神经网络估计锂离子电池的SOH。与放电过程相比，充电行为更加稳定，经过dQ/dV处理后能够转换为反映电池内部材料老化行为的数据，这一结论得到了相关衰减机制的支持。随后，从统计学角度进行二次特征处理，以增加数据的特征数量，从而能够从更多角度描述老化行为，降低随机误差的风险。前2分钟、前10分钟和完整充电段数据结果的对比证明了该方法的有效性。实验结果表明，即使处理的数据段覆盖时间较短，使用GRU也能显著提高预测精度。评估指标也证明了所提方法的有效性。该方法不仅提高了估计精度，还增强了可解释性和实际应用的可能性。
【文献详情】Yu Xie, Kai Luo, Lihan Zheng, Huiru Zheng, Jose Santos, Abdullah N. Alodhayb, Ping Chen, Zhicong Shi，A state of health estimation method for lithium-ion batteries based on initial charging segment and Gated Recurrent Unit neural network, Journal of Power Sources, Volume 638, 2025, 236607
https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.236607.
【作者简介】施志聪教授为广东工业大学材料与能源学院新能源材料与器件系创系主任，电池研究所所长。担任中国硅酸盐学会固态离子学分会理事，中国化学与物理电源技术协会专家委员会委员，中国储能与动力电池及其材料专业委员会委员。致力于锂离子电池、钠离子电池、固态电池的应用基础研究，承担国家自然科学基金联合重点项目和面上项目、科技部国家重点研发计划“新能源汽车”专项重点项目、广东省科技厅产学研合作“新能源汽车”重大专项等项目20多项。在相关学术期刊发表学术论文150多篇，获得授权中国发明专利27个，培养博士后和研究生30多人。
