
图:LLZ的结晶构造
LLZ作为锂离子导电性氧化物,对水及锂(金属)具有稳定性,因此作为全固体型锂离子充电电池固体电解质材料的有力候补而备受期待。制备该物质时,目前一般采用以碳酸盐Li2CO3与氧化物La2O3、ZrO2的混合物为起始原料发生固相反应来合成的方法。JFCC材料技术研究所的材料加工部门对该合成方法进行了详细研究,结果发现,通过两种合成反应途径后,最终都获得了单相LLZ。一种合成反应途径是在650℃下制备名为La2Zr2O7的中间生成物,然后在高温700℃下变成LLZ。另一种合成反应途径是在700℃下制备名为Li2ZrO3的中间生成物,然后在900~1250℃高温下变成LLZ。两种反应途径最后均获得了单相LLZ。
据此,JFCC的材料加工部门提出了以La2Zr2O7为起始原料的新合成方法。经研究发现,通过将较便宜的La2Zr2O7与锂原料Li2CO3相混合,并在750℃下进行1小时的高温固相反应,就可获得单相的LLZ粉末。“无需像原有合成方法那样在900~1250℃的高温下处理,因此能够实现低成本化”。
利用粉末X线衍射法确认获得了单相LLZ。JFCC材料加工部门介绍说,这种先制备基于氧化物的化合物骨架构造物,然后再通锂原料插入Li原子的合成方法“由于是在750℃的低温下进行的,因此几乎不会产生锂的挥发,不会过多消耗锂”。此次的新合成方法已在日本国内申请了专利。